[发明专利]一种连续合成氮杂双环类化合物的方法

权利要求书

1.一种连续合成氮杂双环类化合物的方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)在固定床反应器中装入催化剂，在氮气气氛中升温至反应温度并保持以活化催化剂；

(2)将反应物氧杂双环类化合物和任选的溶剂混合均匀，与氨源分别通入反应器中与催化剂接触进行反应，产品经过冷凝和气液分离后进行收集，得到氮杂双环类化合物；

其中，所述催化剂包括载体和负载于所述载体上的金属氧化物；

所述反应温度为180-550℃，所述反应进料质量空速为0.01-10h^-1。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，所述催化剂的金属氧化物对应的金属活性组分选自钪、钇、镧、铈、镱、镥中的一种或多种；

优选地，所述催化剂的金属氧化物对应的金属活性组分选自钇、镧、铈、镱中的一种或多种；

更优选地，所述催化剂的金属氧化物对应的金属活性组分选自镧、铈、镱中的一种或多种；

步骤(1)中，所述催化剂的载体选自活性炭、γ-Al₂O₃、SiO₂、ZrO₂、WO₃、Nb₂O₅、沸石分子筛中的一种或多种；

优选地，所述催化剂的载体选自γ-Al₂O₃、SiO₂、ZrO₂、Nb₂O₅、沸石分子筛中的一种或多种；

更优选地，所述催化剂的载体选自γ-Al₂O₃、SiO₂、沸石分子筛H-ZSM-5、沸石分子筛H-ZSM-35中的一种或多种。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，所述催化剂中金属氧化物的负载量为0.1-5wt％，优选为0.1-3wt％，更优选为0.1-1wt％。

4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，所述催化剂由包括如下步骤的制备方法制备：

1)将金属前驱体溶解在水中配制成浓度为0.01-0.2mol/L的金属前驱体水溶液；

2)将载体加入所述金属前驱体水溶液中，搅拌3-8h后蒸干；

3)将所得固体在105-150℃下干燥12-24h后，在450-600℃下焙烧3-8h即得目标催化剂；

优选地，步骤1)中所述金属前驱体为金属的硝酸盐。

5.根据权利要求1至4任意一项所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，所述反应温度为220-450℃；

更优选地，所述反应温度为250-450℃；

优选地，保持的时间为1-8h。

6.根据权利要求1至4任意一项所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，所述溶剂可以包括水、甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、四氢呋喃、二氧六环、环己烷、正己烷、正庚烷、正辛烷、正壬烷、正癸烷、正十一烷、正十二烷中的一种或多种；

优选地，所述溶剂选自水、甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、环己烷、正己烷、正庚烷中的一种或多种；

更优选地，所述溶剂选自甲醇、乙醇、丙醇、环己烷、正己烷、正庚烷中的一种或多种。

7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，所述氧杂双环类化合物与溶剂的体积比例为1:0.1-1:50。

8.根据权利要求1至4任意一项所述的方法，其特征在于，步骤(2)中，所述氨源选自氨气、氨水、氨的甲醇溶液、氨的乙醇溶液、氨的丙醇溶液、氨的异丙醇溶液、氨的正丁醇溶液、氨的异丁醇溶液、氨的四氢呋喃溶液、氨的1,4-二氧六环溶液、氨的甲苯溶液、甲胺、乙胺、丙胺、异丙胺、正丁胺、异丁胺中的一种或多种。