[发明专利]一种在光催化甲烷无氧偶联中具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶五氧化二铌材料的制备方法

权利要求书

1.一种在光催化甲烷无氧偶联中具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶五氧化二铌材料的制备方法，其特征在于通过硼氢化钠的热还原过程降低五氧化二铌的晶相转变温度，在400℃-700℃的温度煅烧下获得由正交相和单斜相混合的五氧化二铌材料，通过控制的温度可以调节晶相转变的程度以及材料中表面羟基和氧空位的浓度含量，从而进一步控制材料所含的表面受阻路易斯酸碱对的浓度，该方法制备的材料具有较高的甲烷活化能力和良好的可见光吸收度，在气固相光催化甲烷无氧偶联体系中，表现出优异的甲烷转化性能及稳定性，具体包括以下步骤：

第一步：将25mL氟化铌用氨水调节pH值到9.0后，所得混合物离心并水洗，在70℃干燥后，于马弗炉空气气氛下载500℃下煅烧4小时，得到正交相五氧化二铌；

第二步：将800 mg的正交相五氧化二铌粉末加入到玛瑙研钵中，随后加入200mg的硼氢化钠粉末，充分研磨十分钟，得到混合粉末；

第三步：将上述混合粉末转移到瓷方舟中并压实在一侧，在管式炉中在氩气气氛下以1℃/min速率升温到400-700℃的温度并保持该温度煅烧4小时；

第四步：将煅烧后的黑色粉末以1mol/L的稀盐酸溶液洗涤并离心两次，再用去离子水洗涤并离心两次，于70℃的烘箱中烘干，得到混晶相五氧化二铌。

2.根据权利要求1所述的具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶相五氧化二铌材料的制备方法和应用，其特征在于：在第一步中，必须使得在500℃下煅烧保证得到完全正交相的五氧化二铌。

3.根据权利要求1所述的具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶相五氧化二铌材料的制备方法和应用，其特征在于：在第二步中，必须使得五氧化二铌与硼氢化钠充分研磨混合并保证其不被空气潮解。

4.根据权利要求1所述的具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶相五氧化二铌材料的制备方法和应用，其特征在于：在第三步中，粉末必须被压实在方舟的一侧，以此保证硼氢化钠在高温分解过程中充分接触样品。

5.根据权利要求1所述的具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶相五氧化二铌材料的制备方法和应用，其特征在于：在第三步中，为保证样品中出现第二晶相的特征，煅烧温度需在400℃以上。

6.根据权利要求1所述的具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶相五氧化二铌材料的制备方法和应用，其特征在于：在第四步中，稀盐酸溶液用于除去残余的硼氢化钠。

7.根据权利要求1所述的具有可控受阻路易斯酸碱对的混晶相五氧化二铌材料的制备方法和应用，其特征在于：该材料光催化甲烷无氧偶联使用的是固气相体系，以甲烷本身的歧化反应产生多碳烷烃及氢气。