[发明专利]一种利用固相萃淋树脂从大量铀中分离微量钚的方法

说明书

本发明涉及一种利用固相萃淋树脂从大量铀中分离微量钚的方法，属于乏燃料后处理领域，通过配制包含铀钚的乏燃料后处理模拟料液，以第一预设流速将乏燃料后处理模拟料液泵入萃淋树脂柱中，进行动态试验，每隔一段时间分析出口处水相中铀钚浓度，绘制穿透曲线；以第二预设流速将淋洗剂泵入吸附平衡后的萃淋树脂柱中，采用淋洗剂进行钚淋洗。采用本发明中公开的方法，采用兼有溶剂萃取的选择性和色层分离的高效性等特点的萃取色层法进行大量铀中微量钚的高效分离净化，采用酸度适用范围广、对Pu选择性高的固相萃淋树脂，实现大量铀中微量钚的高效分离，分离过程无需调酸，操作简便，方法简便、操作简单、实用性强，具有较强的推广优势。

技术领域

本发明属于乏燃料后处理领域，具体涉及一种利用固相萃淋树脂从大量铀中分离微量钚的方法。

背景技术

钚是长寿命极毒元素，乏燃料后处理对铀产品中钚的控制要求非常严格。乏燃料后处理铀线各工艺段的铀钚质量比均在10⁶以上(其中铀浓度一般在50～100g/L)，大量铀基体对钚的分析干扰很大，现有的分析方法须经严格的铀钚分离之后才能测定。而分离到仪器测量时铀基体不干扰的程度也非常困难，其主要原因是去除铀基体的分离流程长，去污因子不稳定，很难满足铀产品质量控制中对钚测定准确性、时效性以及稳定性的要求。此外，工况异常时，乏燃料后处理铀产品液中钚含量不达标，还需返回上一工艺段深度净化，而国内尚无其他适用于大体积铀产品料液中钚深度净化方法。

目前对于乏燃料后处理大量铀中微量钚的分离方法主要有两种，即溶剂萃取法和离子交换法。

(1)溶剂萃取法，一般以2-噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)为萃取剂，以二甲苯为稀释剂。TTA在1-2mol/L硝酸体系中对Pu(IV)萃取分配系数大于1×10⁴，利用TTA在1mol/L硝酸体系中萃取特点，可以用TTA萃取钚，将99％以上的钚从铀中分离出来。中国专利CN111474234A公开了一种核燃料后处理流程大量铀中微量钚含量的分析方法，即采用0.4～0.6mol/LTTA-二甲苯溶剂，经调价调酸和萃取离心后，实现了大量铀中微量钚的分离。该方法涉及到调酸，操作步骤繁琐，不适用于大体积料液的钚分离纯化，且萃取体系还会引起环保问题。

(2)离子交换法，文献中已报道的用阴离子交换分离钚的文献较多，其基本原理都是采用将钚的价态调整到四价，在硝酸体系(酸度大于6.5mol/L)中形成硝酸钚的络合阴离子，在阴离子交换色谱上被交换吸附。由于在低酸情况下，硝酸钚的络合阴离子解离形成钚离子，而不被阴离子交换树脂吸附，因此采用低酸(酸度低于0.5mol/L)可将钚从树脂上洗脱。李辉波等(参见：大量铀中微量钚的分离方法研究及建立，中国原子能科学研究院年报，2006)提出了季铵盐-TBP萃取色层-离子交换的组合分离流程，首先采用萃取色层法去除大部分铀，然后采用离子交换法精制纯化钚。萃取色层剂选择季铵盐和TBP两种，吸附酸度分别为4和2mol/L，阴离子交换树脂选择256型，吸附酸度为6.5mol/L。该方法涉及到多次调酸、吸附、淋洗和洗涤等过程，操作步骤繁琐。

综上，针对大量铀中微量钚的分离，现有技术均涉及到调酸，如溶剂萃取法需调到1～2mol/L，离子交换法需调整到6.5mol/L以上，而乏燃料后处理铀线不同工艺段酸度变化大，导致调酸过程中操作步骤繁琐，不适用于大体积铀料液中钚的深度净化。

发明内容

针对现有技术中存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种利用固相萃淋树脂从大量铀中分离微量钚的方法，采用兼有溶剂萃取的选择性和色层分离的高效性等特点的萃取色层法进行大量铀中微量钚的高效分离净化，提供一种酸度适用范围广、对Pu(IV)选择性高的固相萃淋树脂，实现大量铀中微量钚的高效分离净化。

为达到以上目的，本发明采用的技术方案是：一种利用固相萃淋树脂从大量铀中分离微量钚的方法，所述方法包括以下步骤：

S1、配制包含铀钚的乏燃料后处理模拟料液；