[发明专利]含有四价镎离子的高氯酸体系及其制备方法

说明书

本发明涉及一种含有四价镎离子的高氯酸体系及其制备方法。该制备方法包括：制备第一溶液，第一溶液为含有六价镎离子及五价镎离子中至少一种的高氯酸溶液；向第一溶液中加入过氧化氢，制得反应体系；去除反应体系中的上清液，保留沉淀，制得第一固体，第一固体为四价镎离子的高氯酸盐沉淀；将第一固体溶于高氯酸溶液中，制备含有四价镎离子的高氯酸体系。该制备方法制备的含有四价镎离子的高氯酸体系中四价镎离子的纯度较高；并且制备方法的操作过程较简单、制备快速。

技术领域

本发明涉及四价镎的制备技术领域，具体涉及一种含有四价镎离子的高氯酸体系及其制备方法。

背景技术

镎(Np)在水溶液中一般以Np(IV)、Np(V)、Np(VI)三种价态存在，Np(IV)是其中较不稳定的氧化态，易受溶液环境影响而发生氧化反应。通过研究Np(IV)与无机阴离子或有机配体的配位行为可获得配位常数和热力学参数等信息，有利于了解Np(IV)在水溶液中的种态分布和迁移行为。由于Np离子与高氯酸根之间无配位作用，因此通常需要先获得含有Np的高氯酸溶液，其中高氯酸体系单一价态Np(IV)离子的制备是首要的技术难点。

Np(IV)溶液的制备一般有还原试剂法和电解法。常用的还原剂有过氧化氢、抗坏血酸、Fe²⁺、I^-、U(IV)等，但传统还原试剂法通常较难去除杂质并得到纯度较高的Np(IV)溶液。电解法则需用到电化学工作站，会对电极及电解设备产生放射性沾污。

发明内容

基于此，有必要提供一种操作简单且纯度较高的含有四价镎离子的高氯酸体系及其制备方法。

本发明的一个方面，提供了一种含有四价镎离子的高氯酸体系的制备方法，包括以下步骤：

制备第一溶液，所述第一溶液为含有六价镎离子及五价镎离子中至少一种的高氯酸溶液；

向所述第一溶液中加入过氧化氢，制得反应体系；

去除所述反应体系中的上清液，保留沉淀，制得第一固体，所述第一固体为四价镎离子的高氯酸盐沉淀；

将所述第一固体溶于高氯酸溶液中，制备所述含有四价镎离子的高氯酸体系。

在其中一些实施方式中，所述第一溶液中高氯酸的摩尔浓度为6.0mol/L～8.0mol/L。

在其中一些实施方式中，所述过氧化氢是以质量分数为30％的双氧水的形式加入，且所述第一溶液中的镎元素与所述双氧水的质量比为1：(100～500)。

在其中一些实施方式中，在所述将沉淀溶解于高氯酸溶液的步骤中，所述高氯酸溶液的摩尔浓度为1.0mol/L～2.0mol/L。

在其中一些实施方式中，还包括判断所述反应体系中的六价镎离子和/或五价镎离子是否被完全还原的步骤。

在其中一些实施方式中，所述判断反应体系中的六价镎离子和/或五价镎离子是否被完全还原的步骤包括：

测定所述反应体系的上清液中镎元素的摩尔浓度；

若所述反应体系的上清液中镎元素的摩尔浓度与所述第一溶液中镎元素的摩尔浓度的比值≤5％，则判定反应体系中的六价镎离子和/或五价镎离子被完全还原。

在其中一些实施方式中，所述测定反应体系的上清液中镎元素的摩尔浓度的步骤包括：

采用液体闪烁计数仪测试所述反应体系的上清液的α计数；

根据所述α计数计算得到所述反应体系的上清液中镎元素的摩尔浓度。

在其中一些实施方式中，在所述去除反应体系中的上清液，保留沉淀的步骤中，采用离心的方法将所述反应体系中的所述上清液及所述沉淀分离。