[发明专利]一种梯度结构的复合固态电解质制备方法

权利要求书

1.一种梯度结构的复合固态电解质制备方法， 具体步骤包括：

S1、制备均相胶状液：

按重量份数计，将79-85份的丁二腈，在50-80℃下融化，维持加热状态，将7-12份的锂盐加入其中充分搅拌混合，得到澄清液A；将6-13份高分子聚合物粉末加入上述澄清液A，搅拌均匀后将添加剂加入其中，继续搅拌至液体成粘稠均匀胶状，得到均相胶状液；

S2、制备复合固态电解质：

将有机聚合物、锂盐、无机陶瓷按照质量比1：（0.5-1）：（0.15-1）的比例混合，得到的混合粉料溶于5-8倍质量的溶剂中，充分搅拌均匀后，采用流延法刮涂于玻璃板或PTFE板上，在40-100℃下烘干，于手套箱中搁置48h以上，得到复合固态电解质膜；

S3、制备正极；

按重量份数计，正极由80-90份的正极活性物质、5-10份的导电剂和5-10份的聚合物粘结剂溶于等体积的N-甲基吡咯烷酮中，红外灯下充分研磨20-40min后均匀刮涂于铝箔上，烘干、裁片得到正极；

S4、制备梯度结构的复合固态电解质：

将步骤S1中得到的均相胶液在50-80℃持续加热，将步骤2中制备的复合固态电解质浸没入均相胶状液，持续5-10min得到梯度结构复合固态电解质；

S5、制备梯度结构的复合固态电池：

按正极、梯度结构复合固态电解质、负极的顺序封装电池，静置30-60min后于50-80℃烘箱中静置30-60min后取出，室温搁置8-12h得到梯度结构的复合固态电池。

2.根据权利要求1所述一种梯度结构的复合固态电解质制备方法，其特征在于，所述步骤S1中，所述锂盐为双三氟甲烷磺酰亚胺锂、高氯酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、六氟磷酸锂、四氟硼酸锂中的一种或几种；

所述高分子聚合物粉末为聚环氧乙烷、聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯或聚乙烯醇；

所述添加剂为氟代碳酸乙烯酯、硝酸锂、氟化铝、氟化铜中的一种或几种。

3.根据权利要求2所述一种梯度结构的复合固态电解质制备方法，其特征在于，所述步骤S1中，所述锂盐为双三氟甲烷磺酰亚胺锂或双三氟甲烷磺酰亚胺锂-二氟草酸硼酸锂双盐体系；所述高分子聚合物粉末为聚丙烯腈或聚偏氟乙烯。

4.根据权利要求3所述一种梯度结构的复合固态电解质制备方法，其特征在于，所述步骤S2中，制备复合固态电解质的具体步骤为：将有机聚合物、锂盐、无机陶瓷按照质量比1：（0.5-1）：（0.15-1）的比例混合，得到的混合粉料溶于5-8倍质量的溶剂中，充分搅拌均匀后，采用流延法刮涂于玻璃板或PTFE板上，在40-100℃下烘干，于手套箱中搁置48h以上，得到复合固态电解质膜。

5.根据权利要求4所述一种梯度结构的复合固态电解质制备方法，其特征在于，所述步骤S2中的有机聚合物与步骤S1中的高分子聚合物粉末对应，为聚环氧乙烷、聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯或聚乙烯醇。

6.根据权利要求5所述一种梯度结构的复合固态电解质制备方法，其特征在于，所述步骤S2中，有机聚合物为聚丙烯腈或聚偏氟乙烯；无机陶瓷为石榴石型、钙钛矿型或NASICON型固体电解质中的一种或几种, 石榴石型固体电解质包括Li₇La₃Zr₂O₁₂、Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂或Li₇La₃Zr₂O₁₂的掺杂改性衍生物，钙钛矿型固体电解质为Li_3xLa_2/3-xTi₃O₃，NASICON型固体电解质为LATP、LAGP中的一种；锂盐为双三氟甲烷磺酰亚胺锂、高氯酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、六氟磷酸锂、四氟硼酸锂中的一种或两种。