[发明专利]氧化硅负载单原子铜材料、其制备方法及在电化学还原处理氯霉素中的应用

说明书

本发明提供了一种氧化硅负载单原子铜材料的制备方法。与现有技术相比，本发明通过界面限制策略抑制金属原子的聚集，得到氧化硅负载单原子铜材料，该材料为无定形氧化硅负载单原子铜利用铜元素优异的电还原脱氯活性，针对性地进行了活性位点的设计，巧妙利用原位生成的二氧化硅间隙和丰富配位键以锚定单原子铜，同时以二维多孔形貌的二氧化硅作为载体，既提高了催化剂的化学、电化学稳定性，又增加了催化剂的活性表面积，从而综合提高催化剂的电化学性能，实现了短时间内达到脱氯脱毒的效果，且其适用的pH范围较宽，并且本发明所用电极材料为来源广泛的非贵金属，成本低廉，符合绿色经济和可持续发展理念。

技术领域

本发明属于电化学和功能材料技术领域，尤其涉及一种氧化硅负载单原子铜材料、其制备方法及在电化学还原处理氯霉素中的应用。

背景技术

在过去几十年里，抗生素在治疗疾病方面发挥着不可替代的作用，广泛应用于人类医学、兽医学和畜牧业。但滥用抗生素药物和不恰当的治疗导致抗生素的积累和抗生素耐药基因的增殖，对人类健康和生态系统构成威胁。其中，氯霉素是最常见的药物之一，作为一种广谱抗生素已被广泛使用，有研究表明，通过食物链富集作用而摄入人体的氯霉素可能会引起贫血、神经肌肉紊乱等疾病。因此，开发氯霉素的高效去除方法对人类健康和生态环境均极为重要。

目前常见的氯霉素的降解方法都或多或少存在一些缺陷。传统的吸附法是一种典型的物理技术，但不能达到去除抗生素的目的，难以做到对氯霉素的高效解毒，而高级氧化法、光催化等技术需要特殊的反应装置，对pH依赖性高，有污泥生成，并且有可能产生毒性更高的副产物。相比之下，电催化还原脱氯法的前景广阔，它具有反应条件温和，反应速度快，无二次污染等优点。

电极材料是影响电催化还原脱氯效率的重要因素。在电催化脱氯反应中常以贵金属钯基复合材料作为催化剂，但贵金属催化剂的成本高，无法应用在大规模生产。因此开发成本低廉、制备工艺简单的电极材料用于高效还原去除氯霉素显得十分重要。

发明内容

有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种氧化硅负载单原子铜材料、其制备方法及在电化学还原处理氯霉素中的应用，该氧化硅负载单原子铜材料能够高效快速的在电化学还原条件下以脱氯的方式降解氯霉素。

本发明提供了一种氧化硅负载单原子铜材料的制备方法，包括以下步骤：

S1)将铜的多元配合物与碳纳米材料在溶剂中混合，得到悬浮液；

S2)将所述悬浮液与硅源混合，得到中间体；

S3)将所述中间体依次在保护气氛中热解除去配体、在氧化气氛中热解脱除氮化碳，得到氧化硅负载单原子铜材料。

优选的，所述铜的多元配合物按照以下方法制备：

将多齿配体与铜盐在有机溶剂中混合搅拌，得到铜的多元配合物；

所述多齿配体选自三联吡啶、酞菁与卟啉中的一种或多种；所述铜盐选自硫酸铜、硝酸铜与醋酸铜中的一种或多种；所述多元配体与铜盐中铜离子的摩尔比为(1～3)：1。

优选的，所述碳纳米材料选自氮化碳纳米材料和/或碳纳米管；

所述氮化碳纳米材料按照以下方法制备：

将尿素在空气中煅烧，得到氮化碳；

所述煅烧的升温速率为3～7℃/min；所述煅烧的温度为500℃～650℃；所述煅烧的时间为1～3h。

优选的，所述铜的多元配合物与氮化碳纳米材料的质量比为1：(20～40)；

所述硅源为正硅酸乙酯；

所述硅源与铜的多元配合物的质量比为(700～2000)：1。