[发明专利]一种偕胺肟化磁性MXene基复合材料的制备及在铀酰吸附中的应用

说明书

本发明公开了一种偕胺肟化磁性MXene基复合材料的制备及其对铀酰的吸附应用，该方法以MXene为基础，采用简单的一锅法制备得到磁性MXene基复合材料，然后加入丙烯腈对其进行腈基化和偕胺肟功能化。通过上述方式，极大的简化了传统吸附材料复杂的制备过程，由于偕胺肟基团对铀酰良好的配位作用，使得该复合材料具有吸附量大，选择性好，吸附速率快，易分离，可重复利用等优势。不仅如此，该偕胺肟化磁性MXene基复合材料还具有良好的抗菌性能，可以解决海水中提取铀的过程中存在的细菌污染问题，是一种从海水中提取回收铀的潜在吸附剂。

技术领域

本发明涉及一种偕胺肟化磁性MXene基复合材料的制备方法，同时涉及该复合材料对铀酰的吸附的应用，属于吸附材料技术领域。

背景技术

随着地球上可用化石能源数量的持续减少，以及由此产生的温室效应和环境问题，核能受到越来越多的关注。铀是迄今为止用于生产核能最有效的核燃料。然而，据报道，陆地上已证实的铀矿数目是有限的，如果不回收利用，就只能提供大约70年的全球核能消耗。而海洋中铀资源丰富，含有超过45亿吨的铀，大约是陆地上铀含量的1000倍。但是海水中铀的浓度很低（约3.3ppb），而且各种共存金属离子的干扰和微生物污染是一个极大的挑战。因此，从海水中提取铀对资源的利用和核能的可持续发展具有重要意义。

目前，海水中提取铀的方法主要有吸附法、离子交换法、溶剂萃取法、膜分离法和化学沉淀法。其中，吸附法被认为是从海水中提取和回收铀最有效、最经济的方法。迄今为止，已经开发出各种类型的铀吸附剂，但偕胺肟基团对铀酰具有良好的配位作用，是铀吸附剂功能化的最佳选择。例如Bai等人通过苯乙烯（St）和二乙烯苯（DVB）悬浮聚合，然后接枝二氨基乙腈（DAMN）并进行偕胺肟，制备了超交联聚合物树脂吸附剂（HWB-AO）。实验结果表明，其对铀酰的最大吸附能力为256.4 mg·g^-1。Tao等人用迈克尔加成反应和静电纺丝制备了偕胺肟化杯芳烃纤维（ACF）吸附铀。结果表明，ACF在pH=7的铀溶液中最有利于铀酰吸附。ACF在240 min下的平衡吸附能力为101.2 mg·g^-1，5次循环后吸附率仍为64%。然而，一个活性位点只能捕获一个或几个铀酰，由于大多数吸附剂活性位点少，因此其吸附能力较低，在实际海水中的吸附量不超过5mg·g^-1，而且大多数吸附剂对细菌及微生物没有抗菌性能，无法应用于真实海水中提取铀。因此，有必要设计和制备一种具有尽可能多的活性位点、吸附性能好、选择性高并且有抗菌性的新型偕胺肟基铀吸附材料。

近年来，由于MXene亲水性好，离子交换能力高，负表面电荷和耐酸性，使其成为环境修复的理想材料，受到了人们的广泛关注。MXene是一种具有独特层状结构的二维过渡金属碳化物和氮化物功能材料。一般组成是M_n+1X_nTx，M是早期过渡金属，X是C和/或N，Tx是表面终端组，含有-O，-OH和-F等官能团。据报道已经证实了多层V₂CTx和水合层间Ti₃C₂Tx的MXenes可用于光催化提取铀。实验结果和理论结果均表明，MXenes对铀酰具有较强的亲和力。然而，简单的MXene材料由于其吸附能力低、抗菌性能差、粉末形式回收困难，目前难以应用于实际海水中。

发明内容

本发明的目的在于提供一种偕胺肟化磁性MXene基复合材料的制备方法及在铀酰吸附中的应用。该复合材料不仅提供了偕胺肟基等活性官能团，吸附性能好，而且还可以利用外部磁铁实现吸附剂分离回收，循环利用。

本发明以新型材料MXene为基础，采用简单的一锅法制备得到磁性MXene基复合材料，然后加入丙烯腈对其进行腈基化和偕胺肟功能化。通过上述方式，极大的简化了传统吸附材料复杂的制备过程，由于偕胺肟基团对铀酰良好的配位作用，使得该复合材料具有吸附量大，选择性好，吸附速率快，易分离，可重复利用等优势。不仅如此，该偕胺肟化磁性MXene基复合材料还具有良好的抗菌性能，可以解决海水中提取铀的过程中存在的细菌污染问题，是一种从海水中提取回收铀的潜在吸附剂。