[发明专利]一种原子间距可控的Fe-Co异核双金属单原子催化剂的制备方法及所得产品、应用

说明书

本发明属于催化剂制备技术领域，具体涉及一种原子间距可控的Fe‑Co异核双金属单原子催化剂的制备方法及所得产品、应用。该方法通过三聚氰胺、尿素和Fe‑Co异金属配合物反应制备而成。本发明制备得到的异核双金属原子对催化剂能够用于有机污染物的降解，在极短时间内降解率可达100%，高于单金属单原子催化剂的降解效率。此外，制备的Fe‑Co‑g‑Csubgt;3/subgt;Nsubgt;4/subgt;催化剂的双反应位点大大缩短了活性物质与有机污染物分子之间的迁移距离，显著提高了Fe‑Co‑g‑Csubgt;3/subgt;Nsubgt;4/subgt;的催化性能，有利于在无二次金属污染的情况下降解有机污染物。为Fe‑Co‑g‑Csubgt;3/subgt;Nsubgt;4/subgt;/PMS系统的高效污水处理提供了一种潜在的方法。

技术领域

本发明属于催化剂制备技术领域，具体涉及一种原子间距可控的Fe-Co异核双金属单原子催化剂的制备方法及所得产品、应用。

背景技术

目前，生产的抗生素约有48%用于人类消耗，其余40%被用于兽药、饲料添加等，但是约有46%的抗生素以原形化合物的形式被排出体外而最终进入水体环境中。由于抗生素的滥用及养殖业添加剂的无节制使用，全球抗生素使用量超过300亿剂/天。然而，有研究表明能被人体或者动物体吸收的占比不足三成。其余的抗生素一旦排放进入水体环境，很难通过被水生生物分解等水体环境自净能力而去除，导致过度积累并产生严重的水污染问题。

针对目前严重的水资源污染问题，多种有机废水处理技术应运而生，包括利用物理或者机械作用清除污染物的吸附、絮凝等物理法；依赖于水生菌类、藻类微生物消耗有机污染物的生物法；通过使用强氧化性试剂（如高锰酸钾、次氯酸盐等）氧化处理有机污染物的传统化学氧化法。然而，在实际应用过程往往出现吸附或者氧化效率低、材料和试剂需求量大、微生物由于生存条件苛刻及污染物毒性大而易失活等问题，导致有机废水处理效果不尽如人意。基于过渡金属活化过一硫酸盐（PMS）的多相类芬顿氧化技术具有氧化能力强、氧化剂稳定性高和受pH影响小等优点，在去除水体残余抗生素的技术中具有广阔的应用前景。但是多相类芬顿氧化技术仍存在催化剂重复利用性差、催化活性不足、氧化剂利用不充分、抗水体基质干扰能力弱以及氧化不彻底等问题，限制了该技术的实际应用。因此，构筑具有催化活性高、重复利用率高和稳定性好的PMS等氧化物活化剂对于推动多相类芬顿氧化技术的发展具有重要意义。

发明内容

针对现有技术中存在的问题，本发明提供了一种原子间距可控的Fe-Co异核金属单原子催化剂的制备方法。

本发明还提供了一种利用上述制备方法得到的Fe-Co异核金属单原子催化剂。

本发明还提供饿了上述Fe-Co异核金属单原子催化剂在降解污水中抗生素中的应用。

本发明为了实现上述目的所采用的技术方案为：

本发明提供了一种原子间距可控的Fe-Co异核金属单原子催化剂的制备方法，该方法通过三聚氰胺、尿素和Fe-Co异金属配合物反应制备而成。

本发明提供的制备方法具体包括以下步骤：

（1）将三聚氰胺，尿素，Fe/Co异金属配合物充分混合，球磨搅拌，收集得到的沉淀，离心洗涤后真空干燥得Fe-Co@Mel；

（2）将Fe-Co@Mel粉末置于管式炉中，惰性气氛下热解得到Fe-Co-g-C₃N₄；

或者

（a）将10g三聚氰胺置于管式炉中，在550℃，氮气氛围下煅烧2小时，充分研磨后获得石墨相氮化碳g-C₃N₄;

（b）将1g研磨后的g-C₃N₄充分溶解于20ml乙醇中，加入0.2g 尿素和0.1 g Fe/Co异金属配合物充分混匀后，超声，收集得到的沉淀，离心后真空干燥得Fe/Co@g-C₃N₄;