[发明专利]一种将甲烷转化成高级烃产品的改进方法

权利要求书

1、一种将甲烷转化成高级烃产品的改进方法，该方法包括使含甲烷的气体与一种固体在合成条件下接触；该固体包括一种混合氧化物组合物，该组合物的特征在于含有结晶化合物NaB₂Mg₄Mn₂O_x。

2、一种改进的烃转化方法，该方法包括使含甲烷的烃进料与一种含可还原的锰氧化物的固体接触，该方法的特征在于产生烃产品，联产水和还原了的锰氧化物，该方法改进之处包括使进料与含Mn、Na、B和Mg的混合氧化物组合物接触，该混合氧化物组合物的特征在于含有结晶化合物NaB₂Mg₄Mn₂O_x。

3、权利要求1或2所述的方法，所说混合氧化物组合物的另一特征在于组合物中的锰含量至少比该结晶化合物中的一种其它元素超过化学计算量。

4、权利要求3所述的方法，其中混合氧化物组合物所含的Na、Mg和Mn中至少有一种比由上述结晶化合物中硼含量计算所需的量是过量的。

5、一种将甲烷转化成高级烃产品的改进方法，该方法包括使含甲烷的气体在合成条件下与一种固体接触，该固体含至少一种金属的至少一种可还原的氧化物，该氧化物在合成条件下与甲烷接触时被还原，甲烷被转化成高级烃产品和水;该方法改进之处包括在有促进量的硼及其化合物中至少一种的存在下进行接触，和可还原的金属氧化物组分（以金属形式表示）对硼组分（以硼表示）的原子比在约0.5∶1至5∶1的范围内。

6、权利要求5所述的方法，所说的固体中的可还原的金属氧化物选自Mn、Sn、In、Ge、Pb、Sb、Bi、Pr、Tb、Ce、Fe和Ru的可还原的氧化物及其混合物。

7、权利要求5或6所述的方法，所说的固体中含有可还原的锰的氧化物。

8、权利要求5和6任一项所述的方法，其中是以循环的方式把甲烷转化成高级烃产物，该循环方式包括使固体交替地与含甲烷的气体氧化剂接触。

9、权利要求7所述方法，其中是以循环的方式把甲烷转化成高级烃产物，该循环方式包括使固体交替地与含甲烷的气体氧化剂接触。

10、权利要求8所述的方法，其中固体是在500-1000℃范围内的选定温度下与含甲烷的气体接触。

11、权利要求9所述的方法，其中固体是在500-1000℃范围内的选定温度下与含甲烷的气体接触。

12、权利要求5所述的方法，其中甲烷被转化成高级烃产物是通过所说的固体同时与含甲烷的气体氧化剂接触进行的。

13、权利要求12所述的方法，其中所说的同时接触是在300℃到1200℃范围内的选定温度下进行的。

14、一种使甲烷转化成高级烃产品的改进方法，该方法包括使含甲烷的气体在合成条件下与含至少一种金属的至少一种氧化物的固体接触，其中的氧化物在合成条件下与甲烷接触时被还原，产生高级烃产品和水;该方法改进之处包括在有促进量的硼和其化合物中的至少一种和任选的一种或几种碱金属氧化物和碱土金属氧化物存在下进行接触，条件是其中不含催化有效量的碱金属和锰。

15、权利要求14所述的方法，其中所说的固体是经验式如下的一种混合氧化物组合物，

MBbCcO_x

式中：M选自Mn、Sn、In、Ge、Pb、Sb、Bi、Pr、Tb、Ce、Fe、Ru和其混合物，B为硼、C为至少一种碱土金属，b是在0.1到10的范围内，c是在0.1到100的范围内，x为由其它元素的价态而定的氧原子数。

16、权利要求15所述的方法，其中b是在0.1-4的范围内。

17、权利要求15或16所述的方法，其中的c是在0.5-15范围内，最好是在1-6的范围内。

18、权利要求16所述的方法，其中所说的固体含有可还原的锰的氧化物。

19、权利要求17所述的方法，其中所说的固体含有可还原的锰的氧化物。

20、权利要求16所述的方法，其中的元素C为钙或镁。