[发明专利]用甲苯的甲基化反应选择性地制造对二甲苯

权利要求书

1.选择性地制造对二甲苯的方法，该方法包括在由多孔晶体材料制成的催化剂的存在下在烷基化条件下将甲苯与甲醇反应，所述多孔晶体材料在120℃的温度和2，2-二甲基丁烷压力为60torr(8kPa)的条件下进行测定时，其2，2-二甲基丁烷扩散参数为0.1-15sec^-1。

2.如权利要求1所述的方法，其中，所述多孔晶体材料的扩散参数为0.5-10sec^-1，

3.如权利要求1所述的方法，其中，所述多孔晶体材料已在至少950℃的温度用蒸汽进行过预处理，将该材料的扩散参数调整至0.1-15sec^-1。

4.如权利要求3所述的方法，其中，所述多孔晶体材料已在至少1000℃的温度用蒸汽预处理过10分钟至100小时。

5.如权利要求4所述的方法，其中，所述蒸汽处理使催化剂的孔容积减少至不小于未蒸汽处理过的催化剂容积的50％。

6.如权利要求1所述的方法，其中，所述催化剂含至少一种氧化物改性剂，所述氧化物改性剂是选自周期表IIA、IIIA、IIIB、IVA、IVB、VA和VIA族的元素的氧化物。

7.如权利要求1所述的方法，其中，所述催化剂含至少一种氧化物改性剂，所述氧化物改性剂是选自硼、镁、钙、镧和磷的氧化物。

8.如权利要求1所述的方法，其中，所述催化剂含0.05-20重量％的氧化物改性剂，所述重量百分比是以元素计的。

9.如权利要求1所述的方法，其中，所述催化剂含0.1-10重量％的氧化物改性剂，所述重量百分比是以元素计的。

10.如权利要求1所述的方法，其中，所述催化剂的平均粒径为20-200微米。

11.如权利要求1所述的方法，其中，所述多孔晶体材料是硅铝酸盐沸石。

12.如权利要求11所述的方法，其中，所述沸石是ZSM-5或ZSM-11。

13.如权利要求1所述的方法，其中，所述烷基化条件包括温度为500-700℃，压力为1个大气压至1000磅/英寸²(100-7000kPa)，重时空速为0.5-1000，甲苯与甲醇的摩尔比至少为0.2。

14.如权利要求1所述的方法，其中，所述烷基化在添加的氢和/或水的存在下进行，进料中氢和/或水与甲苯+甲醇的摩尔比为0.01-10。

15.在通过甲苯与甲醇的反应来选择性地制造对二甲苯中使用的催化剂的制造方法，该方法包括以下步骤：

(a)用多孔晶体材料开始，该多孔晶体材料在120℃的温度和2，2-二甲基丁烷压力为60torr(8kPa)的条件下进行测定时，其2，2-二甲基丁烷扩散参数超过15sec^-1；

(b)将步骤(a)的材料与温度至少950℃的蒸汽接触，将该材料在120℃的温度和2，2-二甲基丁烷压力为60torr(8kPa)的条件下测得的2，2-二甲基丁烷扩散参数降低至0.1-15sec^-1，被蒸汽处理过的材料的微孔容积至少是未经过蒸汽处理的材料的50％。

16.如权利要求15所述的方法，其中，在步骤(b)之前，将所述多孔晶体材料与至少一种氧化物改性剂的源混合，该氧化物改性剂是周期表IIA、IIIA、IIIB、IVA、VA、VB和VIA族元素的氧化物。

17.如权利要求15所述的方法，其中，在步骤(b)之前，将所述多孔晶体材料与至少一种氧化物改性剂的源混合，该氧化物改性剂是选自硼、镁、钙、镧和磷的氧化物。

18.如权利要求15所述的方法，其中，步骤(a)中所用的多孔晶体材料是约束指数为1-12的硅铝酸盐沸石。

19.如权利要求18所述的方法，其中，所述沸石的二氧化硅与氧化铝之摩尔比至少为250。

20.如权利要求15所述的方法，其中，步骤(b)在至少1000℃的温度下进行10分钟至100小时。