[发明专利]大晶体沸石的合成方法

权利要求书

1．一种制备大晶体沸石的方法，包括：

(a)在搅拌下将含有三价金属氧化物源，氧化硅，碱金属阳离子，任意的0-10％(重量)沸石晶种和任意的定向剂的含水合成混合物加热至温度等于或小于所述含水反应混合物的有效成核温度；和

(b)在没有搅拌情况下在温度等于或大于所述含水反应混合物的有效成核温度下加热该含水合成混合物。

2．根据权利要求1的方法，其中所述沸石是大孔沸石或中等孔径沸石。

3．根据权利要求1或2的方法，其中所述三价金属是氧化铝、镓、硼或铁。

4．根据上述任一权利要求的方法，其中所述晶体的质均直径为3-10微米。

5．根据上述任一权利要求的方法，其中所述沸石具有一种结构类型或选自LTL,MAZ,MEI,EMT,OFF,*BEA,MOR,MEL,MTW,MTT,MFI,FER和TON。

6．根据上述任一权利要求的方法，其中所述沸石是中等孔径沸石。

7．根据上述任一权利要求的方法，其中所述沸石具有选自MFI,MEL,MTW,EUO,MTT,MFS,EUO和TON的结构类型。

8．根据上述任一权利要求的方法，其中所述沸石是硅铝酸盐沸石或硅酸镓沸石。

9．根据权利要求8的方法，其中所述沸石是MFI或MEL结构类型。

10．根据权利要求9的方法，其中所述方法包括步骤：

(a)形成含水反应混合物，该混合物含有三价金属氧化物源，氧化硅，碱金属阳离子，任意的0-10％(重量)晶种，和任意的定向剂；

(b)在搅拌下加热含水反应混合物至温度不高于该含水反应混合物的有效成核温度；和

(c)在不进行搅拌下加热步骤(b)的含水反应混合物至温度等于或大于该含水反应混合物的有效成核温度，并加热足够时间生成大晶体沸石。

11．根据权利要求10的方法，其中所述步骤(a)的含水反应混合物含有0.05ppm-0.1％(重量)沸石晶种。

12．根据权利要求8-11的方法，其中所述沸石是氧化硅与氧化铝的摩尔比为10-1000的硅铝酸盐沸石。

13．根据权利要求10-12的方法，其中所述沸石是MFI结构类型。

14．根据权利要求12-13的方法，其中所述MFI结构类型沸石具有的氧化硅与氧化铝的摩尔比为20-200。

15．根据权利要求10-14的方法，其中所述步骤(b)的温度在130-150℃范围内。

16．根据权利要求10-15的方法，其中所述步骤(c)的温度在130-150℃范围内。

17．根据权利要求9-16的方法，其中所述含水反应混合物具有以氧化物摩尔比表示的下列组成：

SiO₂∶Al₂O₃     ＞50

H₂O∶SiO₂      10-100

OH∶SiO₂        0.01-0.5

R∶SiO₂          0.001-2.0其中R是选自含氮、硫、氧和磷的无机和有机化合物的定向剂。

18．根据权利要求10-17的方法，其中步骤(b)的温度使沸石晶体的质均晶体直径降低不到10％。

19．根据权利要求13-18的方法，其中按质量计，不多于5％的沸石晶体具有的直径小于1微米。

20．根据权利要求1-9的方法，其中所述步骤(a)的温度不大于150℃。

21．根据权利要求1-9的方法，其中所述步骤(b)的温度不大于150℃。

22．根据上述任一权利要求的方法，其中上述大尺寸沸石晶体的质均直径为3-6微米。