[发明专利]苯酚及其衍生物的制备

权利要求书

1．一种通过芳族化合物的氧化制备羟基化的芳族化合物的方法，其中所述的羟基化的单环芳族化合物比所述的单环芳族化合物多一个羟基，该方法包括：在225-500℃的反应温度下，将所述的芳族化合物与一氧化二氮混合，并使所述的一氧化二氮和所述的芳族化合物受到包括用强路易斯酸-碱中心改性的高二氧化硅硼碳烷硅酮型沸石的多相催化剂组合物的作用，其中所述的路易斯酸-碱中心是通过包括下述步骤的特定的预活化处理过程产生的：

(a)第一，在第一气流中在350-550℃加热沸石4-6小时；

(b)第二，在第二连续气流中在550-1100℃煅烧沸石1-3小时；和

(c)第三，冷却沸石催化剂至反应温度，从而形成了多相催化剂组合物。

2．根据权利要求1的方法，其中所述的羟基化的芳族化合物选自苯酚、联苯酚、氯苯酚、氟苯酚、二氟代苯酚、烷基苯酚、以及其它的苯酚衍生物。

3．根据权利要求2的方法，其中所述的芳族化合物分子选自苯、苯酚、氟苯、氯苯、1,2-二氟代苯、1,3-二氟代苯、1,4-二氟代苯、苯乙烯、以及具有包括1-3个碳原子的烷基的单、二和三烷基苯。

4．根据权利要求3的方法，其中第一气流选自氮气或空气，第二气流选自惰性气体或空气。

5．根据权利要求1的方法，其中高二氧化硅硼碳烷硅酮沸石是Si/Al比为20-100的H-型ZSM-5沸石。

6．根据权利要求1的方法，其中Si/Al比为30-50。

7．根据权利要求1的方法，其中反应温度为300-500℃。

8．根据权利要求1的方法，其中N₂O∶作用物的摩尔比为1∶7-10∶1。

9．根据权利要求1的方法，其中N₂O∶作用物的摩尔比为0.5∶1-1∶1。

10．根据权利要求1的方法，其中将惰性气体稀释剂加入到芳族化合物和一氧化二氮的混合物中，其中所述稀释剂选自N₂、He、和Ar。

11．根据权利要求1的方法，其中将稀释剂加入到芳族化合物和一氧化二氮的混合物中，其中所述的稀释剂选自空气、空气与惰性气体的混合物。

12．根据权利要求1的方法，其中将稀释剂加入到芳族化合物和一氧化二氮的混合物中，其中所述稀释剂选自氧气、氧气与惰性气体的混合物。

13．根据权利要求1的方法，其中沸石包括镓，而且硅石对镓的比率为10-100。

14．根据权利要求13的方法，其中镓是在沸石的合成过程中被加入到沸石中的。

15．根据权利要求13的方法，其中在沸石合成之后用镓盐浸渍沸石，随后在空气中煅烧。

16．根据权利要求15的方法，其中所述煅烧步骤是在550-800℃下进行。

17．根据权利要求1的方法，其中多相催化剂组合物还包括粘结剂，其中粘结剂的重量含量为1.0-99.0wt％。

18．根据权利要求17的方法，其中粘结剂的重量含量为10-30wt％。

19．根据权利要求17的方法，其中粘结剂选自二氧化硅、氧化铝、及其混合物。

20．一种改进的氧化芳族化合物的方法，该方法包括：在225-500℃的反应温度下，使所述的芳族化合物与一氧化二氮反应，其改进之处包括：在包括用强路易斯酸-碱中心进行改性的高二氧化硅硼碳烷硅酮型沸石的多相催化剂组合物存在下，使芳族化合物与一氧化二氮接触，其中所述路易斯酸-碱中心是通过包括下述步骤的特定的预先活化方法形成的：(a)第一，在350-550℃，在第一气流中加热沸石4-6小时；(b)第二，在550-1100℃，在连续气流中煅烧沸石1-3小时；和(c)第三，冷却沸石催化剂至反应温度，从而形成了多相催化剂组合物。

21．一种用强路易斯酸-碱中心进行改性的高二氧化硅硼碳烷硅酮型沸石的制备方法，该方法包括下述步骤：(a)第一，在350-550℃，在第一气流中加热高二氧化硅硼碳烷硅酮型沸石4-6小时；(b)第二，在550-1100℃，在连续气流中煅烧沸石1-3小时；和(c)第三，冷却沸石催化剂至225-500℃。