[发明专利]快速合成块体分等级孔道结构含氮多孔炭的方法

摘要

本发明涉及一种快速合成块体分等级孔道结构含氮多孔炭的方法，利用此方法可合成各具特点的多孔炭，其中包括分等级孔道结构含氮多孔炭、富大孔分等级孔道结构含氮多孔炭、富大孔有序含氮中孔炭及分等级孔道结构含氮磁性多孔炭。本发明以间苯二酚和甲醛为原料，氨基酸或咪唑类化合物、有机胺为催化剂，水或乙醇水溶液为溶剂，经溶胶凝胶过程，一步法快速合成，流程简单，制备成本低，产物纯度高，原料可选择范围广，且方便应用，易实现大规模制备，具有很大的应用潜力和市场前景。

主权项

快速合成块体分等级孔道结构含氮多孔炭的方法，其特征在于，该方法以间苯二酚和甲醛为原料，氨基酸或咪唑类化合物、有机胺为催化剂，水或乙醇水溶液为溶剂，经溶胶凝胶过程，一步法快速合成含氮的分等级孔道结构多孔炭、磁性炭及有序中孔多孔炭；合成方法如下：一、快速合成分等级孔道结构含氮多孔炭：(1)配制浓度范围为0.1g/ml～1.5g/ml的间苯二酚水溶液；(2)配制浓度为0.2g/ml～1.0g/ml的氨基酸溶液；(3)室温下，将氨基酸溶液加入到间苯二酚水溶液中，搅拌10～60min，得到无色透明溶液，其中间苯二酚与氨基酸的摩尔比为0.4∶1～4∶1；(4)在搅拌条件下，按间苯二酚与甲醛的摩尔比为1∶1～1∶2.7的比例将甲醛快速注入步骤(3)的无色透明溶液中，溶液从无色透明瞬间转变为白色聚合物块体；(5)50℃干燥24h；(6)炭化：用惰性气体保护，以1～3℃/min的升温速率从室温升至400℃，恒温50～120min，然后以1～5℃/min的升温速率由400℃升至炭化终温450～1200℃，恒温60～240min，炭化得到型态保持的多孔炭；二、快速合成富大孔分等级孔道结构含氮多孔炭：(1)配制浓度范围为0.1g/ml～1.5g/ml的间苯二酚水溶液；(2)配制浓度为0.2g/ml～1.0g/ml的氨基酸溶液，或者浓度为7.4mg/ml～8.5mg/ml的有机胺溶液，或者浓度为9.5mg/ml～11.0mg/ml咪唑类化合物溶液；(3)室温下，将氨基酸或者有机胺或者咪唑类化合物水溶液加入到间苯二酚水溶液中，搅拌10-60min，得到无色透明溶液，其中间苯二酚与氨基酸的摩尔比为0.4∶1～4∶1，或者间苯二酚与咪唑类化合物的摩尔比为8∶1～15∶1，或者间苯二酚与有机胺的摩尔比为5∶1～15∶1；(4)在搅拌条件下，将油酸滴加至上述体系中，调节pH到6～8，搅拌30min，控制间苯二酚与油酸摩尔比为10∶1～25∶1；(5)将甲醛快速注入到步骤(4)的体系中，溶液从无色透明瞬间转变为白色胶体，控制间苯二酚与甲醛的摩尔比为1∶1～1∶2.7；(6)50℃或者90℃烘箱中老化4～8h；(7)50℃干燥24h；(8)炭化：用惰性气体保护，以1～3℃/min的升温速率从室温升至400℃，恒温60min；再以1～5℃/min的升温速率由400℃升至炭化终温450～1200℃，恒温60～240min，炭化得到型态保持的多孔炭；三、快速合成富大孔有序中孔炭：(1)配制浓度范围为0.1g/ml～1.5g/ml的间苯二酚水溶液；(2)配制浓度为0.2g/ml～1.0g/ml的氨基酸溶液，或者浓度为7.4mg/ml～8.5mg/ml的有机胺溶液，或者浓度为9.5mg/ml～11.0mg/ml咪唑类化合物水溶液；(3)配制质量浓度为5％～15％的F127乙醇水溶液，其中乙醇与水的质量比为0.8∶1～1∶0.8；(4)室温下，将氨基酸或者有机胺或者咪唑类化合物溶液加入到间苯二酚水溶液中，调整pH至8～9，搅拌10～60min，得到无色透明溶液，其中间苯二酚与氨基酸的摩尔比为0.4∶1～4∶1，或者间苯二酚与咪唑类化合物的摩尔比为8∶1～15∶1，间苯二酚与有机胺的摩尔比为5∶1～15∶1；(5)搅拌条件下，将F127乙醇水溶液加到上述无色透明溶液中，调节pH至中性，搅拌30min，其中间苯二酚与F127摩尔比为300∶1～1700∶1；(6)按间苯二酚与甲醛的摩尔比为1∶1～1∶2.7的比例，将甲醛快速注入上述体系中，经0.5～10min后溶液从无色透明转变为白色胶体；(7)50℃或者90℃烘箱中老化4～8h；(8)50℃干燥24h；(9)炭化：用惰性气体保护，以1～3℃/min的升温速率从室温升至400℃，恒温60min；再以1～5℃/min的升温速率由400℃升至炭化终温450～1200℃，恒温60～240min，炭化得到型态保持的多孔炭；四、快速合成分等级孔道结构含氮磁性炭：(1)配制浓度范围为0.1g/ml～1.5g/ml的间苯二酚水溶液；(2)配制浓度为0.2g/ml～1.0g/ml的氨基酸溶液；(3)室温下，将氨基酸溶液加入到间苯二酚溶液中，调变pH至中性，搅拌10～60min，得到无色透明溶液，其中间苯二酚与氨基酸的摩尔比为0.4∶1～4∶1；(4)然后在搅拌条件下，将浓度为0.2g/ml～1g/ml的含Fe3+或Co2+或Ni2+盐的水溶液加入上述无色透明溶液中，无色透明溶液瞬间变为深色不透明状态，其中Fe3+或Co2+或Ni2+在体系中质量浓度为5％～10％；(5)将甲醛快速注入上述深色不透明体系中，其中间苯二酚与甲醛的摩尔比为1∶1～1∶2.7；(6)50℃或者90℃烘箱中老化4～8h；(7)50℃干燥24h；(8)炭化：用惰性气体保护，以1～3℃/min的升温速率从室温升至400℃，恒温60min；再以1～5℃/min的升温速率由400℃升至炭化终温450～1200℃，恒温60-240min，炭化得到型态保持的多孔炭。