[发明专利]一种磁性多级核@壳结构纳米钯催化剂及其制备方法

摘要

一种磁性多级核@壳结构纳米钯催化剂及其制备方法，属于磁性纳米催化材料领域。材料通式为Fe₃O₄@MAl-LDH@xPd⁰；其中MAl-LDH为壳层水滑石，M为一种或两种二价金属元素，x为钯的质量百分数负载量。采用低温双滴共沉淀法，在Fe₃O₄磁性核表面组装LDH纳米晶，其壳层LDH六方纳米晶以ab-面垂直于磁核表面的形式相互交错生长，呈蜂巢状形貌。采用浸渍还原法负载钯纳米粒子于磁性多级核@壳结构载体上，得到一类磁性多级核@壳结构纳米钯催化剂，其钯纳米粒子均匀分布在LDH纳米晶边缘及交错部位。所得催化剂用于碘苯和苯乙烯的Heck偶联反应，显示出良好的催化活性，TOF值最高为160.5h^-1，其利用外加磁场回收，使用10次后催化活性无明显降低。

主权项

一种磁性多级核@壳结构水滑石基纳米钯催化剂，其特征在于：以Fe₃O₄磁性纳米粒为核，以CO₃^2‑插层的MgAl、CoAl、NiAl、NiMgAl、CoMgAl及NO₃^‑插层的CaMgAl‑LDH为壳层结构，无配体零价钯纳米粒子均匀负载于壳层水滑石六方片的边缘及交错部位；材料的化学通式为Fe₃O₄@MAl‑LDH@xPd⁰，其中MAl‑LDH为ab‑面垂直于Fe₃O₄表面且相互交错生长的壳层水滑石六方纳米晶，Pd⁰为均匀分布于MAl‑LDH六方纳米晶边缘及交错部位的无配体零价钯纳米粒子，x为钯的质量百分数负载量，单位为wt％；其中，各组分的质量百分含量分别为：Fe₃O₄：35.5～49.8％；MAl‑LDH：47.7～61.5％；Pd⁰：0.18～3.43％；其中M为一种或两种二价金属，可为Mg、Ni、Co、NiMg、CoMg及CaMg；壳层MAl‑LDH的层间阴离子可为CO₃^2‑或NO₃^‑阴离子；催化剂整体粒子的尺寸为400～600 nm，比饱和磁化强度为38.6～54.9emu/g，比表面积为63～74m²/g；水滑石壳层厚度为80～120nm，单个水滑石纳米晶尺寸为65～100nm，厚度为8～10nm，水滑石纳米晶之间的孔隙尺寸为55～110nm；钯纳米粒的尺寸为3.9～12.1nm。